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新研究速递:μGAS1000微量气体反应评价系统助力高效CO₂光还原研究,成果发表于Rare Metals!
利用太阳能进行光催化CO₂还原,是实现“碳中和”目标的重要途径。ZnO因其储量丰富、环境友好等优点成为备受关注的光催化剂,但其载流子复合快、CO₂吸附弱等问题限制了催化性能。

为突破这一瓶颈,香港理工大学戴吉岩教授团队和重庆大学周小元教授团队合作,提出构建金属-半导体欧姆接触的策略。他们系统研究了负载不同贵金属(Ag, Pd, Ir, Au, Pt)的ZnO异质结的光催化CO₂还原性能,发现Au/ZnO异质结因其适中的功函数差(Δ(Φ)≈2.02 eV)表现出最优性能,CO产率高达 28.66 μmol g⁻¹ h⁻¹,远超其他金属组合。相关成果以 “Ohmic contact Metal/ZnO heterostructure CO₂ photoreduction to CO” 为题,发表于期刊《Rare Metals》(2025)。

在该研究中,作者使用泊菲莱μGAS1000 微量气体反应评价系统,对光催化CO₂还原反应中产生的气体产物进行了高精度的在线检测与定量分析,为准确评估和筛选不同催化剂的性能提供了关键的实验数据。


理论计算揭示功函数差值与CO₂光还原性能之间的相关性


为了精准评估不同金属/ZnO异质结构的催化性能,研究团队通过μGAS1000 微量气体反应评价系统分析对比了各催化剂的产物生成速率。如下图H所示,实验结果表明,在不使用任何光敏剂或牺牲剂的条件下,Au/ZnO催化剂展现出最高的CO生成速率(28.66 μmol g⁻¹ h⁻¹),且表现出极高的CO选择性。通过高灵敏度的产物检测,研究人员得以清晰地辨别不同催化剂之间的性能差异,同时结合各类表征及模拟分析,最终证实了功函数差是影响这些催化剂活性的关键因素。




在线产物分析:揭示反应路径与稳定性


为深入理解催化过程并验证其可靠性,研究团队在 μGAS1000 系统上开展了关键的对照实验和稳定性测试。 根据下图E所示,在使用¹³CO₂作为碳源的同位素实验中,产物质谱图中仅在 m/z = 29 处出现尖锐的信号峰,有力地证明了产物CO来源于CO₂的光催化还原。同时,如下图F所示,Au/ZnO催化剂在长达10小时、连续5次循环的反应后,其CO₂光还原性能没有出现明显衰减,证明了该欧姆接触异质结构具有出色的催化稳定性。

这一系列通过在线气体分析获得的精准定量结果,不仅为建立“功函数差-催化活性”的构效关系提供了核心数据,也从反应路径和稳定性角度有力地支持了该催化剂设计的优越性。


结语


本研究通过理论计算与实验验证相结合,成功筛选并构建了高效、稳定的Au/ZnO欧姆接触光催化剂。其中,对反应产物的高精度定量分析是评价催化剂性能、验证构效关系的核心环节。


μGAS1000 微量气体反应评价系统已被广泛应用于光催化、光电催化等研究领域,并助力科研团队在 Joule、J. Am. Chem. Soc.、Nat. Commun.、Angew. Chem.、Adv. Energy Mater.、Energy Environ. Sci.、Adv. Mater. 等国际高水平期刊上发表了大量在光催化产氢、光催化CO₂还原、PEC光电催化分解水、电催化分解水领域的最新研究成果。
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